Asumió la presidencia al ser nombrado por el Congreso Constituyente como establecía la Constitución el 29 de diciembre de 1825, hasta su renuncia a este mandato el 18 de abril de 1828.
Sucre instauró los pilares de la República dividiéndola en departamentos, provincias y cantones; sobre la base de las antiguas intendencias se crearon los departamentos de Chuquisaca, La Paz, Potosí, Cochabamba y Santa Cruz; el 16 de julio de 1827 instaló la Corte Suprema de Justicia, cuyo primer presidente fue Manuel María Urcullu.
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